I
Оглавление
Введение 5
1. Литературный обзор 12
1.1. Ядерлая спиновая система в твердом теле.................. 12
1.1.1. Физические взаимодействия в системе ядерных спинов 12
1.1.2. Электронно-ядерные взаимодействия ................ 14
1.1.3. Динамическая ядерная поляризация.................. 17
1.1.4. Релаксация ядериой поляризации ................... 19
1.2. Спиновые состояния электронов и дырок в квантовых точках 22
1.2.1. Полупроводниковые квантовые точки................. 22
1.2.2. Энергетический спектр состояний в квантовых точках
с различным зарядом................................ 23
1.3. Эффекты сверхтонкого взаимодействия электронов и ядер в полупроводниковых квантовых точках............................ 28
1.3.1. Оптическая накачка и детектирование ядерной поляризации в квантовых точках................................ 28
1.3.2. Влияние сверхтонкого взаимодействия электронов и ядер на спиновую релаксацию электронов в квантовых точках................................................ 30
2. Образцы и методика эксперимента 34
2.1. Структуры с квантовыми точками 1пР/Са1пР................. 34
2.2. Структуры с квантовыми точками СаАч/АЮаАч................ 35
2.3. Спектроскопия фотолюминесценции.......................... 30
2
2.4. Резонансная спектроскопия квантовых точек................. 39
3. Эффект Оверхаузера в одиночных квантовых точках ІпР/СаІпР 42
3.1. Характеризация экситониых состояний в квантовых точках ІпР/СаІпР...................................................... 42
3.2. Оптическая накачка ядерной спиновой поляризации в квантовых точках ІпР/ОаІиР с различными зарядовыми состояниями ......................................................... 52
3.3. Обратная связь в системе электронных и ядерных спинов в квантовых точках ІпР/СаІпР..................................... 60
3.4. Выводы.................................................... 68
4. Ядерная спиновая поляризация в квантовых точках ІпР/СаІпР при резонансном оптическом возбуждении 70
4.1. Общие свойства отклика ядерной спиновой поляризации на резонансное оптическое возбуждение экситониых переходов
в квантовых точках ІпР/ваІнР.............................. 71
4.2. Эффект Оверхаузера и оптический ’’солид-эффект” при резонансном возбуждении квантовых точкск ІпР/СаІпР .... 75
4.3. Теоретическая модель...................................... 80
4.4. Сравнение расчетов с экспериментом ....................... 87
4.5. Насыщение степени поляризации ядерных спинов при резонансной накачке................................................ 92
4.6. Выводы.................................................... 97
5. Динамика ядерной спиновой поляризации в квантовых точках 99
5.1. Динамика ядерной спиновой поляризации при оптическом
возбуждении (динамика выстраивания) в квантовых точках 100
3
5.2. Методика измерения динамики ядерной спиновой поляризации в темноте (динамики затухания) в одиночных квантовых точках....................................................... 106
5.3. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках СаЛа/АЮаАБ...................................... 108
5.4. Динамика затухания ядерной спиновой поляризации в квантовых точках 1пР/Са1пР .......................................112
5.5. Подавление ядерной спиновой диффузии в полупроводниковых КТ (сравнение динамики затухания ядерной поляризации в различных материалах).................................. 116
5.6. Выводы.................................................. 124
Заключение 127
Литература 130
4
Введение
Основным направлением развития современных вычислительных систем является уменьшение физических размеров логических элементов. Начиная с 60-х годов XX века в качестве основного элемента в вычислительной технике используется кремниевый полупроводниковый транзистор. Последовательное уменьшение размеров полупроводниковых интегральных схем привело к небывалому росту производительности компьютеров. Однако, миниатюризация полупроводниковых схем не может быть безграничной. Основой работы транзисторных логических вентилей и ячеек памяти является коммутация электрического тока — направленного движения макроскопически большого числа, электронов. Уменьшение величины тока ограничено дробовым шумом, связанным с дискретной природой носителей. Кроме того, увеличение плотности элементов, а значит, и плотности тока, связано с еще одной проблемой — с увеличением тепловыделения.
Приближение к пределу миниатюризации кремниевой микроэлектроники заставляет исследователей обратится к принципиально новым подходам в создании информационных систем. Наибольший интерес представляет возможность создания квантового компьютера с использованием в качестве базового логического элемента двухуровневой квантовой системы (так называемого ербита) [1-4]. В качестве возможных физических реализаций ц-бита были предложены такие системы как, одиночные ионы, которые могут находиться в возбужденном или основном состоянии [5), или спины одиночных частиц, таких, как например, электроны или ядра [2,4,6). Необходимым свойством для ц-бита является его изоляции от взаимодействия с окружением на достаточно длинное время, в течение которого вылолия-
5
ются логические операции. С этой точки зрения хорошими кандидатами на роль ц-бита являются спины одиночных ядер, помещенных в матрицу материала с нулевым спином: примеси атомов кремния 2!)81 [7,8] или фосфора 31Р [2,9] в кремнии 288ц атомы азота в молекулах N@060 [Ю] и атомы углерода 13С в алмазе |0,11—13]. В частности, в недавних работах было продемонстрирована возможность контролировать спин одиночного ядра 13С, взаимодействующего с одиночным электроном, локализованным на примесном центре в алмазе. Время когерентности такого д-бита при комнатной температуре достигает сотен микросекунд [6,11]. Однако, перечисленные выше системы обладают существенным недостатком, а именно, невозможностью масштабирования.
Ш-У полупроводники широко используются В СоЧОЖНЫХ электронных и оптоэлектроштых устройств с малыми топологическими размерами. Наиболее перспективным объектом для реализации q-битa на их основе является квантовая точка [14]. Квантовой точкой (КТ) называется область полупроводника размерами порядка 10-100 нм ограниченная в трех измерениях и имеющая меньший электростатический потенциал, чем окружающий материал. Такая потенциальная яма может быть образована или благодаря различию ширин запрещенных зон материалов КТ и окружения (нанокристалльт в матрице более широкозонного полупроводника [15, 16]) или вследствие совместного эффекта разницы ширин запрещенных зон и электрического ноля (квантовые точки в двумерном электронном газе [17-19]). Из-за трехмерной локализации заряд (электрон проводимости или дырка в валентной зоне), находящийся в КТ, имеет дискретный энергетический спектр, что позволяет рассматривать его спиновые состояния как основу для реализации элементарной ячейки памяти или логического элемента (ц-бита). В связи с этим большой интерес представляет изучение механизмов, приводящих к дефазировки и релаксации спинов электронов и дырок.
Во всех Ш-У полупроводниках ядра атомов имеют отличные от нуля ядерные спины. Несмотря на свою малость, магнитное взаимодействие
б
между спинами ядер и спином заряда (сверхтонкое взаимодействие) оказывает существенное влияние на спиновую динамику локализованных в КТ носителей. Типичная квантовая точка состоит из 10'1-г106 ядер, а потому их суммарный спин представляет собой макроскопическую величину. Флуктуации полного ядерного спина, действующего как эффективное магнитное поле, приводят к спиновой релаксации зарядов в КТ. Как было показано в работах (20,21), сверхтонкое взаимодействие является доминирующим фактором, определяющим максимально возможное время когерентности спина электрона в квантовой точке ~1 мкс.
Для успешного использования КТ в качестве ц-бита необходимо большое время когерентности электрона. Увеличить время когерентности можно путем создания конфигурации ядерной системы с узким распределением спиновых состояний [22-25]. Другим способом уменьшения флуктуаций ядерного спина является выстраивание моментов ядер в одном направлении (26). В этом случае требуется создание большой степени ядерной поляризации (>99%) [25], тогда как до настоящего времени в квантовых точках удалось достичь степени поляризации ядер лишь ~60% (27-30). Помимо поиска способа манипуляции ядерной системой, обеспечивающей большие времена когерентности электрона, необходимо выяснение условий, при которых требуемая конфигурация ядерной системы могла бы сохраняться в течение продолжительного времени. В связи с этим особый интерес представляет исследование процессов релаксации ядерного спина в полупроводниковых КТ. Кроме того, выяснение условий при которых ядерная поляризация в нано-размерном объеме квантовой точки может быть заморожена на длительное время, представляет отдельный интерес, как модель запоминающего устройства, позволяющего реализовать высокую плотность хранения информации.
Целью настоящей диссертационной работы является экспериментальное исследование процессов накачки ядерной поляризации в /77-V полупроводниковых наноструктурах при резонансном и нерезонансном оптическом возбуждении, а также изучение динамики ее релаксации.
7
Научную новизну работы составляют следующие результаты, выносимые на защиту:
1. Экспериментально исследовано возникновение ядерной поляризации в одиночных квантовых точках 1пР/Са1пР с различным зарядом в широком диапазоне магнитных полей при нерезонансном оптическом возбуждении. Найдено, что при возбуждении циркулярно поляризованным светом ядерная поляризация в КТ возникает за счет двух механизмов: сверхтонкого взаимодействия ядер (1) с поляризованными электронами в основном состоянии непосредственно в КТ, и (и) с делокализованными электронами в смачивающем слое. Первый механизм эффективен в однократно заряженных КТ, причем накачка ядерного спина в положительно заряженных точках происходит в результате взаимодействия ядер с фотовозбужденным электроном, а в отрицательно заряженных КТ — с резидентным электроном, остающимся после рекомбинации фотовозбужденной электрон-дырочной пары в КТ.
2. Показано, что эффективность динамической ядерной поляризации при нерезонансном оптическом возбуждении в КТ 1пР/Са1пР зависит от степени компенсации внешнего поля ядерным полем. Эта зависимость приводит к сильной положительной обратной связи в заряженных точках в диапазоне внешних нолей 0.3-5-1 Тл, что позволяет реализовать 50% степень поляризации ядер в КТ. Найдено, что в этих условиях система электронных и ядерных спинов демонстрирует бистабильное поведение. В отрицательно заряженных КТ в состоянии с большой ядерной поляризацией наблюдается ускорение релаксации спина резидентного электрона, приводящее к изменению степени циркулярной поляризации излучения КТ на ~7%.
3. Показано, что в положительно заряженных КТ 1пР/Са1пР ядерная поляризация при резонансном оптическом возбуждении возникает в результате двух различных циклических процессов, начинающихся, соответственно, с возбуждения разрешенного оптического перехода (аналог классического эффекта Оверхаузера) или дипольно запрещенного перехода (аналог ’’солид-эффскта”). Найдено, что при больших плотностях воз-
8
суждения накачка ядерной поляризации через запрещенный переход более эффективна, как в ненулевом, так и в нулевом магнитном поле. Эффект объяснен в рамках теоретической модели, основанной на решении оптических уравнений Блоха, как результат малой вероятности одновременного переворота спинов ядра и электрона, приводящей к ограничению эффективности процесса, связанного с возбуждением разрешенного перехода, но несущественной для "оптического солид-эффекта”.
4. Экспериментально найдено, что при увеличении интенсивности резонансной оптической накачки запрещенного перехода в положительно заряженной КТ 1пР/Са1пР происходит насыщение степени поляризации ядер на уровне 65%, практически не зависящем от внешнего магнитного поля. Установлено, что такое насыщение достигается значительно раньше насыщения накачки трионов в КТ через запрещенный переход. Оно также не может быть связано с малой скоростью дырочной спиновой релаксации в КТ. Полученная максимальная степень ядерной поляризации совпадает с найденной ранее в экспериментах по нерезонансной оптической накачке в КТ в других 111-У полупроводниках (27—30].
5. Динамика релаксации ядерных спинов в квантовой яме (КЯ) GaAsZAlo.33Gao.67As исследована с помощью время-разрешенного детектирования Оверхаузеровского сдвига в КТ, образованной флуктуациями толщины ямы. Найдено, что время затухания пространственно неоднородной ядерной спиновой поляризации составляет ^60 с, а основным механизмом релаксации является спиновая диффузия. Коэффициент спиновой диффузии из КЯ в ~15 раз меньше, чем в объемном СаАв, что объясняется суммарным влиянием квадрупольного эффекта, вызванного деформациями и понижением симметрии на гетерогранице, и увеличенного расстояния между ядрами галлия в барьере Alo.33Gao.G7As.
6. Исследована динамика релаксации ядерной поляризации в само-организованных квантовых точках 1пР/Са1пР с различным зарядом. Найдено, что время затухания ядерной поляризации в КТ в одном и том же образце изменяется от точки к точке в пределах от 100 с до 6000 с. Наиболь-
9
шие времена ^6000 с, наблюдаемые в отрицательно заряженных точках, свидетельствуют о практически полном подавлении спиновой диффузии из КТ. Механизм подавления диффузии не может быть описан одним лишь влиянием квадрупольных эффектов, преложенных ранее для объяснения медленной ядерной динамики в КТ' 1пОаЛв/СаА8 (31], и может быть обусловлен влиянием неоднородного найтовского поля электрона [32]. В некоторых КТ наблюдается большой разброс значений ядерного поля, детектируемых после достаточно длительной задержки. Стохастический характер регистрируемых величин ядерного поля свидетельствует о включении быстрой релаксации ядерной спиновой поляризации в КТ* через спиновую диффузию при случайной перезарядке КТ.
Результаты автора отражены в работах [30,33,34].
Диссертация построена следующим образом.
В главе 1 дан обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных основным свойствам ядерной спиновой системы и эффектам сверхтонкого взаимодействия спинов ядер и электронов в твердом теле. Изложены основные результаты работ, посвященных спиновым свойствам носителей в квантовых точках. В главе 2 дано описание экспериментальной техники и образцов, использованных в исследованиях. В 3-й главе приведены результаты экспериментального исследования поляризации ядерных спинов в самоорганизованных квантовых точках 1пР/Са1пР оптическими методами. С помощью измерений магнитофотолюминесценции идентифицированы нейтральные и однократно заряженные индивидуальные КТ, и подробно исследована зависимость стационарной ядерной поляризации при нерезонансном возбуждении циркулярно поляризованным светом от интенсивности накачки и величины внешнего магнитного поля в квантовых точках с различным зарядом. В главе 4 представлены результаты измерений ядерной поляризации при селективном резонансном возбуждении положительно заряженных квантовых точек 1пР/Са1пР. Предложена теоретическая модель, основанная на решении оптических уравнений Блоха, в рамках которой описаны экспериментальные результаты. Обсуждают-
10
ся механизмы динамической ядерной поляризации и возможные причины ее насыщения. В 5-й главе обсуждаются результаты исследования динамики релаксации ядерной спиновой поляризации в квантовых точках СаАз/АЮаАв и 1пР/Са1пР. Рассмотрены механизмы подавления спиновой диффузии, приводящие к замедлению ядерной спиновой релаксации в КТ 1пР/Са1пР. И, наконец, в Заключении кратко сформулированы основные результаты исследований, выполненных в данной работе.
11
Глава 1
Литературный обзор
1.1. Ядерная спиновая система в твердом теле
Исследование свойств ядер началось на рубеже XIX и XX веков. В 1938 году в работе Раби был впервые продемонстрирован метод резонансной радиочастотной спектроскопии для исследования магнитных свойств ядер в пучках частиц [35]. В 1946 году метод ядерного магнитного резонанса (ЯМР) был адаптирован к изучению свойств ядер в твердых телах и жидкостях [36,37]. Исследования, проведенные в последующие десятилетия, позволили построить практически полную картину физических процессов в ядерной системе. Ниже приведен обзор основных свойств ядерной спиновой системы применительно к твердым телам.
1.1.1. Физические взаимодействия в системе ядерных снинов
Ядра атомов, состоящие из протонов и нейтронов, обладают механическим моментом движения (спином). Величина спина может принимать как целые, так и полуцелые значения и для большинства стабильных изотопов лежит в пределах /=0-г9/2 в единицах h. Лишь у нескольких сортов ядер спии полностью отсутствует, для большинства же изотопов 1/2. С
ненулевым механическим моментом I связан магнитный момент hlt
где 7 — гиромагнитное соотношение. Ядерный магнитный момент намного меньше электронного и лежит в пределах д,у=103^-104дв, где fi в — магие-
12
- Київ+380960830922