ОГЛАВЛЕНИЕ
стр.
ВВЕДЕНИЕ...................................................... Ц
ГЛАВА I. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР § 1.1. Радиационные дефекты в твердых телах
(общие сведения) ..................................... 12
§ 1.2. Основы теории ориентационных эффектов заряженных частиц на монокристаллах и их применение к исследованию радиационных дефектов ............................... /?
1.2.1. Определение местоположения примесных атомов и атомов собственного внедрения в кристаллической решетке монокристалла...................2?
1.2.2. Изучение концентрации и пространственного распределения радиационных дефектов в монокристаллах ....................................... 33
ГЛАВА П. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА
§2.1. Конструкция и принцип работы экспериментальных
установок ........................................... 41
2.1.1. Установка для исследования эффекта блокировки ................... .......................чз
2.1.2. Принцип работы установки для изучения
эффекта каналирования . . . . ...............48
§2.2. Геометрия эксперимента .... ..........................49
§2.3. Материалы исследования и условия облучения . . ... 54
§ 2.4. Обработка результатов эксперимента . . . ..............65
ГЛАВА Ш. РЕЗУЛЬТАТЫ ЭКСПЕРИМЕНТА И ИХ ОБСУЖДЕНИЕ §3.1. Исследование монокристаллов вольфрама,молибдена, ниобия, алюминия и кремния, облученных ионами гелия и водорода ............................................ 70
3.1 Л. Изучение параметров эффекта блокировки
на монокристалле вольфрама ..............70
3.1.2. Пространственное распределение радиационных
дефектов в монокристаллах вольфрама, молибдена, ниобия и алюминия, имплантированных ионами
гелия и водорода ....... .................8Q
§ 3.2. Исследование профилей распределения радиационных дефектов по глубине и кинетики повреждения монокристалла кремния в зависимости от дозы и энергии
облучения ионами водорода .... ................ш
ЗАКЛЮЧЕНИЕ............................................151
ЛИТЕРАТУРА............................................155
-4-
ВВЕДЕНИЕ
Постоянный интерес к исследованиям структурных состояний облученных материалов обусловлен рядом причин. Во-первых, большое научное значение имеет изучение природы, свойств и характера распределений дефектов, образующихся в результате бомбардировки кристаллов. Во-вторых, радиационные повреждения оказывают существенное влияние на физические и механические свойства материалов.
Особое внимание в последнее время уделяется первому аспекту проблемы, а именно: изучению пространственного распределения радиационных дефектов, отжига последних, определению местоположения смещенных атомов и атомов примесей в кристаллической решетке, кинетики повреждения в процессе облучения, аморфизации и т. д. , Эти вопросы являются фундаментальными вопросами радиационной физики твердого тела.
Следует отметить, что существующие теории пока еще не позволяют однозначно решить ни одну из этих задач. Основной причиной этого, по-видимому, является сложность самого процесса дефектообразования, который зависит не только от энергии и массы бомбардирующих частиц, но и от природы и свойства облучаемых материалов, дозы и плотности имплантируемых ионов, вида и условий послерадиационной обработки и т.д. В связи с этим, решающее значение при рассмотрении указанных вопросов приобретает эксперимент.
Определенные успехи при изучении радиационных повреждений в кристаллах достигнуты благодаря применению электронной и авто-ионной микроскопии, а также методов, основанных на анализе изменений физико-механических свойств материалов в процессе облучения.
В последние годы при решении ряда важных задач радиационной физики твердого тела начали широко применяться ядерно-физи-ческие методы исследования. Среди них весьма успешным оказался метод обратного рассеяния с применением эффектов каналирования и блокировки заряженных частиц на монокристаллах, известных в литературе под общим названием "ориентационные" эффекты.
Преимуществами данного метода по сравнению с другими методами исследования являются: возможность изучения кинетики повреждения в процессе облучения, анализ дефектов в приповерхностных слоях мишени, чувствительность к любым нарушениям структуры, не-разрушаюгций характер анализа и др.
Целью настоящей работы является изучение радиационного повреждения в приповерхностных слоях монокристаллов тугоплавких и полупроводниковых материалов в зависимости от дозы и энергии облучения ионами водорода и гелия с помощью ориентационных эффектов.
Для исследования были выбраны монокристаллы вольфрама, молибдена, ниобия, алюминия и кремния, имеющие различную кристаллическую структуру. При этом учитывались следующие факторы:
1) В настоящее время важной проблемой при инженерном освоении термоядерных установок является подбор материалов, особенно для первой стенки вакуумной плазменной камеры - бланкета. Прежде всего, наряду с жаропрочностью, они должны обладать высокой радиационной стойкостью. Так как материалы первой стенки должны работать при температурах до 1000-1200°С, то наиболее перспективными являются тугоплавкие металлы такие как вольфрам, молибден, ниобий и сплавы полученные на их основе.
2) Кроме тепловой нагрузки материалы первой стенки бланкета подвергаются комплексному воздействию интенсивного потока высокоэнергетических нейтронов, /-квантов, нейтральных атомов, ионов
-6-
водорода и гелия, постоянно сопровождающие плазму. Причем, наиболее разрушительное действие на поверхность стенки оказын вают ионы водорода и гелия с энергией от нескольких сот электрон-вольт до сотни килоэлектрон-вольт, в результате которого происходит эрозия, образование блистеров, шелушение и разрушение поверхности первой стенки бланкета со стороны плазмы. В образовании этих явлений, приводящих к существенным изменениям в физико-механических свойствах материалов,важную роль играет количество и пространственное распределение радиационных дефектов в приповерхностных слоях.
Выбор монокристаллов алюминия и кремния для данных исследований был обусловлен рядом причин. Эти материалы имеют большое практическое значение и успешно применяются в различных областях науки и техники. Например, алюминий и его сплавы являются теми конструкционными материалами, без которых не работает ни одна современная установка, действующая в поле ядер-ного излучения. Кроме того, в последние годы, данный элемент широко используется в качестве сверхпроводящего материала, полученного путем ионной имплантации.
Что касается кремния, то он составляет основу полупроводниковой промышленности, на базе которого создаются новые приборы с заданными свойствами. В настоящее время для получения этих приборов, в основном, применяют метод ионного легирования, который обладает несомненным преимуществом по сравнению с традиционными (диффузия, сплавление, легирование расплава и др.) способами введения примесей. С помощью ионной имплантации можно вводить атомы любого элемента в любом количестве, а также следить за чистотой введимых примесей. Однако, процесс легирования сопровождается образованием большого количества радиационных дефектов, которые оказывают заметное влияние на
-7-
параметры получаемых изделий. Поэтому, дальнейшее развитие метода ионной имплантации и эффективность его практического применения во многом зависит от знания характера распределения имплантируемых ионов и радиационных дефектов, образующихся при этом, отжига последних, местоположения смешенных атомов и атомов примесей в кристаллической решетке.
Таким образом, актуальность поставленной задачи обусловлена как практическим применением указанных элементов, так и необходимостью получения подробнейшей информации о состоянии веществ после облучения, а также отсутствием сведений о характере повреждения в приповерхностных слоях монокристаллов вольфрама, молибдена, ниобия, алюминия и кремния, возникающего в процессе бомбардировки ионами водорода и гелия в интервале энергий (50*150) кэВ.
Первая глава работы посвящена описанию теории ориентационных эффектов заряженных частиц на монокристаллах, краткому обзору современного состояния изучения радиационной повреждаемости материалов, а также анализу возможностей применения эффектов каналирования и блокировки для исследования количества и пространственного распределения радиационных дефектов в монокристаллах.
Во второй главе описаны конструкция и метод работы экспериментальных установок, созданных для исследований в области радиационной физики твердого тела с применением ориентационных эффектов заряженных частиц на монокристаллах, а также методика эксперимента и обработки результатов.
В третьей главе представлены результаты исследований монокристаллов вольфрама, молибдена, ниобия, алюминия и кремния, данные о характере распределения радиационных дефектов вдоль основных кристаллографических направлений монокристаллов
-8-
в зависимости от энергии и дозы облучения ионами водорода и гелия. Кроме того приводятся результаты исследования (эффекта "тени" о^ блокировка )частиц вокруг кристаллографического направления <111> монокристалла вольфрама, в зависимости от глубины проникновения протонов в монокристалл в интервале энергий (2,5*5,5) МэВ.
Впервые исследованы угловые и энергетические распределения обратнорассеянных частиц в окрестности оси <Ш> монокристалла вольфрама при начальной энергии падающих протонов 2,5; 4; 5 и 5,5 МэВ. Изучены изменения полуширины углового распре-
бины проникновения протонов для указанных энергий.
Получены профили распределения, образующихся в процессе облучения ионами гелия-3 с энергией 50 и IG0 кэВ, радиационных дефектов по глубине вдоль основных кристаллографических направлений монокристаллов молибдена, вольфрама, ниобия. Показано, что дефекты, возникающие при имплантации монокристаллов молибдена и вольфрама ионами гелия-3 с энергией 100 кэВ, не занимают какого-либо преимущественного положения в кристаллографической решетке и распределены по объему кристалла более-менее равномерно.
Впервые исследованы и детально проанализированы профили распределения радиационных дефектов по глубине вдоль кристаллографических направлений <11Т> монокристалла вольфрама и <111> монокристалла алюминия, имплантированных ионами водорода с энергией 50* *100 кэВ в широком интервале доз облучения. Показано, что независимо от энергии падающих ионов, центры тяжести максимумов концентрации дефектов смещены в среднем на 10*15% к поверхности образца по сравнению с глубиной залегания максимума концентра-
Научиая новизна
деления
величины минимального выхода
от глу-
-9-
ции имплантированных ионов водорода.
Получены профили распределения радиационных дефектов по глубине вдоль кристаллографических направлений <Ш> и <110> монокристалла кремния, облученного ионами водорода в интервале 10*®+1,6»10*®Н+ см"2 с энергией 50+150 кэВ.
При дозах 1016*5,7*1017Н+ см"2 центры тяжестей максимумов концентрации радиационных дефектов смещены к поверхности образца в среднем на 18# по сравнению с центрами тяжести кривых распределения имплантированных ионов водорода. Показано, что в данном интервале доз облучения дефекты, образующиеся при имплантации ионов водорода с энергией 75 и 100 кэВ. не занимают какого-либо преимущественного положения в кристаллической решетке и распределены равномерно по объему кристалла.
Впервые получены значения критических доз внутренной амортизации монокристалла кремния при облучении ионами водорода с энергией 50; 100 и 150 кэВ и предложен новый метод восстановления профилей распределения имплантированных ионов водорода при концентрации последнего выше Ю^Н*.см .
Автор защищает
1. Результаты исследования углового и энергетического распределения обратнорассеянных частиц в окрестности оси <111) монокристалла вольфрама при начальной энергии падающих протонов 2,5; 4; 5 и 5,5 МэВ, а также экспериментальные данные о характере изменения распределения в зависимости от глубины проникновения протонов для перечисленных энергий.
2. Результаты изучения пространственного распределения радиационных дефектов, образующихся в процессе облучения ионами гелия-3 с энергией 50 и 100 кэВ при дозе 5*Ю^Н+-см"2 по глубине, вдоль кристаллографических направлений <ТШ,<Г00>
-10-
и <110> для монокристалла молибдена, <Ш>, <110> для монокристалла вольфрама и д^Й^нокристаяла ниобия, сведения о концентрации дефектов и юс положении в кристаллографической решетке.
3. Результаты исследования распределения радиационных дефектов по глубине вдоль кристаллографических направлений <100>, <Г11> монокристаллов вольфрама и алюминия в интервале доз облучения (Р'Ю^+З'Ю^) Н+.см"2 ионами водорода с энергией 50, 75, 85 и 100 кэВ; информацию о числе смещений в расчете на один падающий ион, а также зависимость суммарной концентрации радиационных дефектов от дозы имплантированных ионов для указанных энергий.
4. Результаты исследования распределения радиационных дефектов, образующихся в процессе бомбардировки ионами водорода с энергией 50, 75, 100 кэВ в интервале доз (2*1О^+5,7*10*'7) Н+.см"2, по глубине вдоль кристаллографических направлений <П1> <110> монокристалла кремния; сведения о числе смещений в расчете на один падающий ион, информации о суммарной концентрации радиационных дефектов и их зависимости от дозы и энергии облучения ионами водорода.
5. Результаты исследования динамики повреждения монокристалла кремния при бомбардировке ионами водорода с энергией 150 кэВ, в интервале доз (4*1017+1,6*Ю18)Н+-см"2; информацию о характере изменения глубинного распределения, перемещения максимума концентрации радиационных дефектов; сведения о величине дозы облучения, при которой в районе остановки бомбардирующих ионов водорода образуется аморфный слой; а также приоритет наблюдения "провалов в энергетических спектрах рассеянных протонов для неориентированного положения монокристалла кремния, связанных с накоплением водорода в образце.
-II-
6. Полученные профили распределения имплантированных ионов водорода в кремнии при концентрации 10^Н+.см"2 и более.
7. Конструкцию универсальной экспериментальной установки для исследований в области радиационной физики твердого тела с применением эффектов каналирования и блокировки заряженных частиц на монокристаллах и методику обработки результатов на основе программы разработанной для ЭВМ типа БЭСМ-6, учитывающей форму энергетических спектров обратнорассеянных частиц.
-12-
Г Л А 3 А I ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
§ 1.1. Радиационные дефекты в твердых телах (общие сведения)
В процессе облучения в кристалле прежде всего создается избыточная концентрация точечных дефектов, причем и вакансии, и междоузельные атомы генерируются с равной скоростью. Если энергия Ем , которую передает бомбардирующая частица атому кристалла больше пороговой энергии смещения , но меньше некоторой критической энергии Е^ , образуются только точечные дефекты /1/. В случае Е^ > Ес атом мишени, выбитый из своего положения равновесия, становится, своего рода, вторичной бомбардирующей частицей, торможение которой приводит к возникновению большего количества дефектов и т.д. Таким образом, образование радиационных нарушений - многоступенчатый процесс, в котором ион, падающий на мишень, играет роль первичной частицы, вызывающей начало каскадов смещения и более сложных типов повреждения.
В зависимости от энергии и типа падающих частиц образуются различные по своей природе дефекты. Если бомбардировка производится тяжелыми ионами, энергия, получаемая атомами решетки, может быть очень большой. В этих условиях почти каждый атом, находящийся на пути первично выбитого атома будет смещаться со своего места, образуя область сильного искажения решетки, так называемый пик смещения /2,3/. Аналогичное, но еще более мощное локальное искажение, возникает при бомбардировке твердых тел осколками деления.
В настоящее время дефекты, образующиеся при облучении
-13-
раз личными частицами в широком интервале энергий, делят на две группы: объемные и поверхностные*
Несколько подробнее остановимся на рассмотрении второго явления, а именно: на поверхностных дефектах, возникающих в процессе бомбардировки легкими ионами. Изучение этих явлений началось в 60-годы работами Примака /\/, впервые сообщившего об экспериментальном наблюдении блистера на диэлектриках, облученных ионами водорода и гелия с энергией 100-140 кэВ. Эти исследования особенно интенсивно ведутся в настоящее время в связи с проблемой первой стенки термоядерных установок, охватывая широкий круг материалов и диапазон энергий бомбардирующих ионов водорода и гелия с энергией от единиц кэВ до нескольких МэВ.
В зависимости от концентрации дефектов и имплантируемых ионов и типа последних и температуры облучения могут образовываться различные дефектные структуры. При этом, в случае облучения ионами гелия, весьма приближенно можно выделить три температурных интервала. Каждый интервал характеризуется своим типом образующихся дефектов и связанными с ними микроскопическими нарушениями структуры.
В области низких температур (0,15 ^ ^ 0,35), при
которых ионы гелия и вакансии практически неподвижны, микроструктура содержит два вида дефектов: вакансионные и междоузельные кластеры. По мере увеличения концентрации дефектов, соответственно, имплантируемых ионов, начинается рост гелио-вакансионных комплексов, приводящий при превышении критической плотности к деформации поверхности, т.е. образованию блистеров.
Выше 0,35 (0,35 < Т/Тпл^0,57) вакансии подвижны, рост
радиационных нарушений определяется термоактивированным поглощением и эмиссией вакансии и междоузлий. При малых дозах, т.е. когда отношение числа атомов гелия к числу вакансий меньше
-14-
определенной величины [Ь] % вакансии объединяясь образуют микро-поры, а междоузлия - дислокационную структуру. С увеличением концентрации дефектов и имплантируемых ионов появляются пузырьки, наполненные газом. При очень высоких дозах снова наблюдаются блистеры Д7.
В диапазоне температур (Т > 0,57 Т^) точечные дефекты не стабильны. Гелиевые пузырьки перерастают в большие каверны и начинают выходить на поверхность материала. Это явление перфорации сопровождается сильной газовой реэмиссией, имеет место, только при дозах,значительно больших пороговой. Ниже этой дозы наблюдается лишь реэмиссия газа.
Большинство перечисленных выше типов дефектов хорошо исследовано в чистом ванадии. Они могут наблюдаться практически во всех металлах, а юс появление зависит только от температуры и концентрации радиационных дефектов и имплантируемых ионов.
Дефекты, возникающие в результате бомбардировки ионами водорода, оказываются более простыми, благодаря высокой растворимости водорода в большинстве металлов. В этом случае наблкн даются четыре типа эффектов: образование микропор (при энергии протонов выше I МэВ); реэмиссия газа, деформация поверхности образца и водородное окрупчивание. Кроме образования микропор, все эти эффекты являются низкотемпературными, приобретая значительную роль ниже 0,3 Тдд.
Из всех поверхностных эффектов, возникающих в процессе облучения низкоэнергетическими ионами водорода и гелия при температурах Т<0,15 Тт самым важным для нас является блистер, так как именно это явление приводит к разрушению передней стенки камеры бланкет:а . термоядерной установки.
В последние годы был выполнен ряд теоретических и экспериментальных работ, посвященных выяснению природы образования
- Київ+380960830922