2
ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ________________________________________________
Глава I. РАССЕЯНИЕ, РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ СОВЕРШЕННЫМИ И~ НЖАЖЕННЫМИ КРИСТАЛЛАМИ (литературный обзор)_______________
1.1. Особенности когерентного рассеяния рентгеновских лучей совершенными и дефектными кристаллами в геометрии Лауэ ________________________________
1.2. Толщинные осцилляции интенсивности при диф -ракции рентгеновских лучей в совершенных и искаженных кристаллах ________________________________
1.3. Аномальное прохождение рентгеновских лучей в искаженных кристаллах _______________________________
1.4. Когерентное и диффузное рассеяние в искаженных кристаллах ____________________________________
1.5. Экстинкция и поляризация рентгеновских лучей, рассеянных реальными кристаллами _____________________
Глава 2. АППАРАТУРА И МЕТОДЖИ ИССЛЕДОВАНИЯ ТОЛЩЖНОЙ ЗАВИСИМОСТИ ХАРАКТЕРИСТИК ЛАУЭ-ДШРАКЦИИ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ __________________________________________
2.1. Методика измерения толщинных зависимостей интегральной интенсивности и поляризационного отношения ______________________________________________
2.2. Методика определения периода толщинных осцилляций интегральной интенсивности и статического фактора Дебая-Валлера для слабо искаженных кристаллов ___________________________________________
2.3. Методика исследования толщинных осцилляций интегральной интенсивности при различных темпе -ращурах_______________________________________________
2.4. Измерения коэффициента поляризации в геометрии Лауэ__________________________________________________
2.5. Приготовление образцов различной степени совершенства
стр.
5
9
9
14
19
27
30
40
40
47
50
51 54
3
стр.
Глава 3. ТОЛЩШНЫЕ ЗАВИСИМОСТИ ХАРАКТЕРИСТИК ЛАУЭ-ДИФРАК-ЦИИ ДЛЯ ДЕФЕКТНЫХ КРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ (экспери -ментальные данные)_______________________________________________59
3.1. Толщинные осцилляции интегральной интенсивности
для кристаллов с малой плотностью дислокаций _________ 59
3.2. Определение характеристической температуры Дебая из исследований толщинных осцилляций интегральной интенсивности при различных температурах_____________________63
3.3. Интегральная интенсивность, поляризационное отношение и коэффициент поляризации для кристаллов с большой плотностью дислокаций______________________________ 69
3.4. Толщинная зависимость интегральной интенсивности рассеяния для кристаллов с дефектами кластерного типа_________________________________________________________76
Глава 4. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ПАРАМЕТРОВ ДЕФЕКТНОСТИ СЛАБО ИСКАЖЕН- .
НЫХ МОНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ ПО Т01ЩИНН0Й ЗАВИСИ -МОСТИ ШТЕГРАЛЬНОЙ ШТЕНСИВНОСТИ_________________________80
4.1. Толщинные осцилляции интегральной интенсивности и статический фактор Дебая-Валлера для бездисло-кационных кислородосодержащих кристаллов кремния - 80
4.2. Статический фактор Дебая-Валлера для дислокационных кристаллов_______________________________________________85
4.3. Коэффициент поглощения когерентных волн за счет диффузного рассеяния в слабо искаженных кристаллах _______________________________________________________ 91
4.4. Определение типа и параметров дефектов в кислородосодержащих кристаллах кремния____________________________93
Глава 5. АНАЛИЗ ТОЛЩИННОЙ ЗАВИСИМОСТИ ХАРАКТЕРИСТИК
ДИФРАКЦИИ ДЛЯ ДЕФЕКТНЫХ МОНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ _ _ 97
5.1. Анализ экспериментальных данных по статистической теории динамического рассеяния___________________________97
5.2. Анализ дифракционных характеристик сильно искаженных кристаллов по теории экетинкции______________________109
4
стр.
5.3. Интенсивности когерентной и диффузной компонент
рассеяния для слабо искаженных кристаллов_______________117
5.3.1. Определение диффузной компоненты интенсивности рассеяния для кристаллов с дефектами кластерного типа_____________________________________________________117
5.3.2. Эффект аномального прохождения для диффузного рассеяния_____________________________________________________118
5.3.3. Диффузная компонента рассеяния для кристаллов
с малой плотностью дислокаций_________________________124
5.4. Анализ дифракционных характеристик для кристаллов
с большой плотностью дислокаций_________________________125
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ _ 134
ЛИТЕРАТУРА
137
5
ВВЕДЕНИЕ
В настоящее время все более широкое применение в науке и технике находят монокристаллы высокого качества. Разработка и создание на их основе современных приборов предъявляет особые требования к структурному совершенству используемых материалов. Наличие дефектов в кристаллах приводит к изменению электропроводности и теплопроводности, существенно влияет на механические, оптические, диэлектрические, магнитные и другие свойства. Поэтому разработка чувствительных методов анализа дефектности кристаллической решетки является одной из наиболее важных в научном и практическом отношении задач материаловедения, физики прочности и пластичности, радиационной физики и других областей физики твердого тела /1-9/.
Для решения этой задачи наряду с другими широко используются рентгенодифракционные методы. Их применение обусловлено высокой чувствительностью, большим объемом и важностью информации, которую можно получить при оценке влияния дефектов на характеристики дифракции рентгеновских лучей. Успех и практические возможности анализа рентгенодифракционных данных зависят от уровня развития теории дифракции рентгеновских лучей дефектными кристаллами. До настоящего времени теория рассеяния в таких кристаллах не получила своего завершения. Существует несколько различных моделей, описывающих процессы рассеяния в искаженных кристаллах в той или иной степени приближения. В них используются основные принципы кинематической или динамической теорий рассеяния, справедливых, соответственно, для идеально
б
мозаичного или.идеально совершенного кристаллов. Для выяснения механизма рассеяния и определения применимости используемых приближений большое значение имеет проведение экспериментальных исследований различных характеристик дифракции в искаженных кристаллах.
Важную информацию о типе и концентрации дефектов можно получить из величин статического фактора Дебая-Валлера, определяющего ослабление когерентного рассеяния, и из интенсивности диффузного рассеяния /2,3,10,11/. Диффузное рассеяние в сильно искаженных кристаллах и в областях, далеко отстоящих от узлов обратной решетки, достаточно хорошо описывается кинематической теорией /2,3/. Вблизи брэгговских рефлексов в почти совершенных кристаллах с дефектами диффузное рассеяние необходимо рассматривать с привлечением динамической теории рассеяния /11-14/. При ’Этом важно учитывать не только поправки, связанные с влиянием диффузного рассеяния на когерентное излучение, но и интенсивность самого диффузного рассеяния. Исследование соотношения когерентного и диффузного рассеяния и изучение присущих им динамических эффектов открывает новые возможности выяснения особенностей механизма рассеяния рентгеновских лучей искаженными кристаллами и обуславливает актуальность проведения таких исследований.
Одним из широко используемых приближений описания механизма рассеяния излучений в реальных кристаллах является приближение теории экстинкции /15/. Эта теория применяется для оценки дефектности и параметров микроструктуры кристаллов, а также в рентгеновской кристаллографии для установления количественной
7
связи между измеряемыми интегральными характеристиками и структурной амплитудой рассеяния. Однако расчет ряда характеристик рассеяния на основании существующих приближений теории экстинк-ции носит приближенный характер, так как они строятся без однозначного решения вопроса о соотношении первичной и вторичной экстинкции, а также без учета диффузного рассеяния. Для установления пределов применимости используемых приближений и выяснения природы экстинкции в сильно искаженных кристаллах большой интерес представляют исследования дифракционной поляризации /16/. В связи с этим является важным изучение поляризационного отношения и коэффициента поляризации в геометрии Лауэ совместно с фактором экстинкции.
Целью настоящей работы явилось прямое определение статического фактора Дебая-Валлера для кристаллов со статистически распределенными дефектами, выделение из измеряемой интенсивности диффузной компоненты рассеяния, установление характера ее толщинной зависимости и выяснение пределов применимости существующих теорий дифракции рентгеновских лучей реальными кристаллами на основе исследования динамических эффектов толщинной осцилляции интегральной интенсивности и аномального прохождения при Лауэ-дифракции и толщинной зависимости фактора экстинкции и поляризационных характеристик. В качестве объектов исследования были выбраны монокристаллы кремния, содержащие дефекты кластерного типа Сквазиточечные дефекты) и дислокационные кристаллы с широким диапазоном изменения плотности дислокаций.
На защиту выносятся следующие основные положения:
I.результаты экспериментального исследования динамического эффекта - толщинной осцилляции интегральной интенсивности рассеяния рентгеновских лучей для слабо искаженных кристаллов, со-
8
держащих статистически распределенные дефекты - дислокации с плотностью меньше 10^ мм“^ил и дефекты кластерного типа;
2. метод прямого определения статического фактора Дебая-Валлера Е=ехр(-1.) по периоду толщиной осцилляции интегральной интенсивности рефлексов и результаты его определения, показывающие, что для слабо искаженных кристаллов независимо
от исследованного типа дефектов показатель степени данного фактора много меньше единицы ( £ ^ );
3. способ разделения измеренной интегральной интенсивности рассеяния рентгеновских лучей на когерентную и диффузную компоненты и экспериментальное доказательство существования эффекта аномального прохождения для диффузного рассеяния в слабо искаженных кристаллах;
4. возможность прецизионного определения температурного фактора Дебая-Валлера и характеристической температуры по температурной зависимости периода толщинной осцилляции интегральной интенсивности рефлексов для дефектных кристаллов;
5. результаты исследования толщинной зависимости фактора экстинкции и характеристик дифракционной поляризации для сильно искаженных кристаллов с различной плотностью дислокаций, показавшие, что природа экстинкции при Лауэ дифракции в таких кристаллах определяется динамическим рассеянием в отдельных когерентных областях и ослаблением когерентной компоненты за счет диффузного рассеяния.
9
ГЛАВА I
РАССЕЯНИЕ РЕНТГЕНОВСКИХ ЛУЧЕЙ СОВЕРШЕННЫМИ И ИСКАЖЕННЫМИ КРИСТАЛЛАМИ (ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР)
1.1. Особенности когерентного рассеяния рентгеновских лучей совершенными и дефектными кристаллами в геометрии Лауэ
Описание когерентного рассеяния рентгеновских лучей совершенными кристаллами дается динамической теорией дифракции, развитой Дарвиным /17/, и в несколько ином виде Эвальдом и Лауэ /1,5,6/. Согласно теории Эвальда-Лауэ при падении плоской монохроматической волны на совершенный кристалл, находящийся в отражающем положении, в последнем формируются два волновых поля (две блоховские волны) для каждого состояния поляризации, скорость распространения которых в кристалле различна. Это различие невелико и определяется расстоянием между двумя ветвями дисперсионной поверхности (~1(Г^мм-^) при ее расщеплении на границе зоны Бриллюэна. Интерференция двух типов блоховских волн приводит к тому, что суммарное волновое поле в кристалле испытывает биения (осциллирует) по мере его проникновения в глубь кристалла (эффект "пенделлозунга" или маятниковое решение). При этом роль эффективной длины волны рентгеновского поля в кристалле начинает играть экстинкционная длина, определяющая период толщинной осцилляции интенсивности:
10
а = ггбічкі (ІТ,
/і ^/4/ где ,* г
у - (І 2)
](/, - її -я компонента Фурье-разлокения поляризу-
емости,
г.
д - гпс'гГ ~ классический Радиус электрона,
К - £її/А - волновой вектор падающего излучения,
Ч - РІ + іРь ~ структурный фактор,
) /а - направляющие косинусы падающей и дифрагированной волн относительно нормали к входной поверхности кристалла,
X - длина волны падающего излучения,
V - объем элементарной ячейки.
Кроме различия в волновых векторах, блоховские волны, принадлежащие различным ветвям дисперсионной поверхности, существенно отличаются по коэффициентам поглощения за счет того, что волны одной ветви имеют пучности (максимумы) между атомными плоскостями кристаллической решетки и поэтому поглощаются незначительно. Для волн другой ветви, наоборот, пучности приходятся на узлы атомных плоскостей, и поглощение максимально.
При достаточной толщине кристалла на выходе из него присутствует лишь слабо поглощающаяся волна, и наблюдается эффект аномального прохождения рентгеновских лучей - эффект Бормана.
В общем случае, когда на выходе из кристалла присутствуют волны обеих ветвей дисперсионной поверхности, интегральная
II
интенсивность рассеяния определяется выражением /5,6,18-20/:
? = 1^шгов ^ Шх+ЦгА^А-Л (1.3)
где ----------
^стмые* 9 а-4)
к = ^ ^ <^= <Г°/д'л у ^=са9й }
а _ ъ*Фь12*_1 (1.5)
“ УУ7КУТ
А - толщина кристалла I , выраженная в единицах экстинк-ционной длины;
С - фактор поляризации, равный I, если вектор падающего
излучения перпендикулярен плоскости рассеяния ( б -поляризация) и СУСо&29&1 , если он находится в плоскости рассеяния ( Я*- поляризация);
-п
£ - температурный фактор Дебая-Валлера;
9й - угол Брэгга;
У о, ■£> “ функции Бесселя нулевого порядка первого и второго
рода;
/л - линейный коэффициент поглощения.
Интеграл (Х{х}с/х описывает эффект толщинной осцилляции интегральной интенсивности рассеяния, а член 1о(2А\1кг^^г}-{ аномальное прохождение. Из выражения (1.3) следует, что маятниковый эффект четко проявляется лишь для случая тонких кристаллов ( /г* &1 ), когда 10(?А 1к2+$г )~ { , а эффект аномального прохождения, наоборот, в случае толстых кристаллов когда
При дифракции рентгеновских лучей кристаллом, содержащим
12
дефекты структуры, характер волнового поля в нем существенно усложняется: нарушается когерентность блоховских волн, возникает диффузное рассеяние на статических деформациях решетки. Следует отметить, что в настоящее время отсутствует строгая динамическая теория рассеяния дефектными кристаллами. Существующие теоретические приближения ограничиваются рассмотрением влияния на дифракционные эффекты определенного вида искажений. Так, при описании рассеяния в однородно деформированных кристаллах используются приближения геометрической и волновой оптики /21-23/, в которых рассматриваются траектории пакетов блоховских волн. Влияние дислокаций, точечных дефектов, кластеров на характеристики аномального прохождения теоретически рассмотрено в работах /26-29/.
Волновое поле в искаженном кристалле может быть описано уравнениями Такаги-Топена /30-32/:
(1.6)
где
- величина локального отклонения от угла Брэгга; и - амплитуды прошедшей и отраженной волн; и 5а - текущие координаты в направлении распространения падающей и дифрагированной волн;
Уь - комплексные коэффициенты Щурье-разложения поляризуемости;
Н - вектор дифракции;
н
13
и - смещение атомов, вызванное дефектами.
Система уравнений (1.6) справедлива как для плоской, так и для сферической падающих волн, и в пределе 11-0 дает описание дифракции совершенным кристаллом. Решение уравнений Такаги-Топена для совершенных кристаллов в геометрии Лауэ, построение функций влияния, описывающих локальное возмущение волнового поля /33,34/, дало возможность строгого решения пространственно неоднородных волновых задач и создания волновой оптики блоховских волн. Это, в свою очередь, позволило предсказать и описать дифракционную фокусировку рентгеновских лучей двухкристальным интерферометром /35,36/, рассмотреть формирование контраста, создаваемого дефектами на секционных топограммах /37-41/.
В ряде работ /42,43/ предложен метод решения уравнений
(1.3) для совершенных кристаллов конечного размера в случае Брэгга. Решение уравнений Такаги-Топена для дефектных кристаллов возможно лишь численно на ЭВМ. При этом, зная функцию локальной разориентировки отражающих плоскостей вблизи дефекта, можно построить его изображение /37-41/. К сожалению, обратную задачу в большинстве случаев трудно решить. В /43/ получены интегральные уравнения, описывающие рассеяние рентгеновских лучей в слабо и сильно искаженных областях кристаллической решетки. При известном характере искажений решение этих уравнений, в принципе, позволяет рассчитать рентгеновское поле в дефектном кристалле.
Большой интерес представляют исследования динамических эффектов рассеяния в совершенных и слабо искаженных кристал-
- Київ+380960830922