ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ 4
Глава 1 Современное состояние исследований квантовых свойств одномерных структур....11
$ 1.1 Методы получения одномерных однокомпонентных и смешанных наноструктур -
наноконтактов и нанопроводов................................................И
§ 1.2 Квантовые свойства однокомпопешппых наноконшактов и нанопроводов............19
1.2.1 Теоретическое и экспериментальное исследование магнитных свойств
мизкоразмериых структур.................................................19
1.2.2 Магнетизм в одномерных структурах........................................19
1.2.3 Гигантская магнитная анизотропия.........................................20
1.2.4 Теоретическое к экспериментальное исследование квантового баллистического электронного транспорта через одномерные наноструктуры.........................21
1.2.5 Проводимость магнитных наноконтактов и нанопроводов, спнн-полярнзованнмй электронный транспорт..........................................................23
1.2.6 Баллистическое магпетосонротнвлсине......................................24
£ 1.3 Теоретическое и экспериментальное исследование квантовых свойств смешанных
наноконшактов и нанопроводов...............................................25
§ 1.4 Влияние примесей легких газов па квантовые свойства и атомную структуру
наноконтактов и нанопроводов...............................................30
Глава 2 Модель и метод исследования.................................................33
$ 2.1 Теория функционала электронной плотности....................................33
§ 2.2 Приближение обмен но- корреляционного взаимодействия........................35
2.2.1 Приближение локальной плотности (Ы)А)....................................39
2.2.2 Обобщенное градиентное приближение (СвА).................................41
£ 2.3 Самосогласованная система уравнений Кона-Шэлш...............................42
§ 2.4 Расчет сил методом первопринципной молекулярной динамики....................44
§ 2.5 Решение системы уравнений Кона-Шзма в базисе плоских волн (УЛЯР)............44
§2.6 Расчет магнитных свойств....................................................45
§2.7 Метод нсевдопотеициалов.....................................................50
2.7.1 Критерии выбора иссвдонотенцнала.........................................54
2.7.2 «Переносимость» нсевдонотепциала.........................................57
2.7.3 Различные виды нсевдонотенцнилов.........................................57
2.7.4 Улырамнгкнн неевдоиотенциал Вандербильта.................................59
2
§2.8 Рап>-метод..................................................................61
§ 2.9 Модель и параметры вычислений...............................................65
Глава 3 Результаты и их обсуждение..................................................67
§3.1 Атомная структура и квантовые свойства Р(1 нанопроводов......................67
3.1.1 Исследование атомной структуры Р(1 панопроводов...........................70
3.1.2 Исследование электронной структуры и магнитных свойств Рс1 наионроподов. 73 £ 3.2 Атомная структура и квантовые свойства Р<1 нанокоитактов..................79
3.2.1 Исследование атомной структуры Р(1 нанокоитактов..........................79
3.2.2 Исследование электронной структуры и магнитных свойств Рй наноконтактов81 £ 3.3 Атомная структура и квантовые свойства смешанных Рй-Ре панопроводов 84
3.3.1 Переход смешанных Рй-Тс нанопрокодов нз ферромагнитного состояния в аптнфсрромагнитное.............................................................85
£ 3.4 Исследование атомной структуры и квантовых свойств смешанных А и-Со
нанопроводов...............................................................92
3.4.1 Магнитная анизотропия смешанных ЛиСо нанопроводов и нанокоитактов .... 100 § 3.5 Влияние примесей легких газов (И, 112) на атомную структуру и квантовые свойства
РЛ нанокоитактов и нанопроводов...........................................109
3.5.1 Влияние примесных атомов и молекул водорода на атомную структуру и прочность нанокоитактов и панопроводов палладия...............................109
3.5.2 Влияние примесных атомов и молекул водорода на магнитные свойства панопроводов и нанокоитактов палладия.........................................119
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ.................................................127
БЛАГОДАРНОСТИ................................................................129
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ............................................................130
3
ВВЕДЕНИЕ
Среди перспективных и инновационных технологий 21 века ведущее место занимают наноэлектроника и её подраздел - спинтроника, в которой наряду с зарядом частиц для физического представления данных используется спин частиц, что позволяет но много раз увеличить плотность записи и передачи информации. Особый интерес представляют одномерные структуры - наноконтакты (НК) и папопровода (МП), на основе которых возможно формирование высокоэффективных наносхем с малыми размерами и низким потреблением электроэнергии. Большое внимание уделяется исследованиям металлических НК и НП [1-4], которые могут быть получены даже при комнатных температурах. Переломным моментом в исследовании одномерных структур стало обнаружение в них уникальных физических свойств, таких как низкоразмерный магнетизм, гигантская магнитная анизотропия, баллистическая квантовая проводимость, баллистическое магнетосопротивление, которые могут быть использованы в устройствах наноэлектроники. Металлические нанопровода и наноконтакты, обладающие магнитными свойствами, могут быть использованы как устройства спинтроники как своеобразные спиновые фильтры, пропускающие электроны преимущественно одной спиновой поляризации, так как ток в них может быть спин-ноляризованиым. Активное исследование спин-иоляризоваиного электронного транспорта началось с экспериментального открытия в 2002 году баллистического магистосопротивлсния в наноконтактах [6], которое представляет собой взаимосвязь между магнитными и транспортными свойствами наноструктур. Открытие баллистического магнетосопротнвлсния привело к активному изучению возможностей управления спином атомов в ианокоитактах и нанопроводах и как следствие их транспортными и магнитными свойствами. Так как многие стабильные при комнатных температурах проводящие ианоконтакгы являются немагнитными, и следовательно, непригодными для применения в устройствах спинтроники, возникает
4
новая область исследований - изучение магнитных и транспортных свойств смешанных наноконтактов и нанопроводов. На сегодняшний день уже возможно создание таких структур. Первой успешной экспериментальной работой по формированию одномерных смешанных наноконтактов стала работа Неттини и др. [7], в которой они получили стабильные при комнатной температуре Au-Ag нанокоитакты. Для спинтроники наиболее интересным представляется исследование свойств смешанных НК и НП из атомов переходных и благородных металлов (Ли, Р1 и др.), обладающих низкой реакционной способностью, и атомов магнитных элементов (Со, Не, N1 и др.). В результате получившиеся структуры могут обладать уникальными физическими свойствами, такими как гигантская магнитная анизотропия, баллистическое магнетосопротивленис, при этом обладая высокой структурной устойчивостью к внешним воздействиям различной природы. Однако, в процессе формирования наноконтактов и наноироводов в их структуру могут встраиваться примесные атомы и молекулы, от которых практически невозможно избавиться даже при проведении экспериментов в условиях ультра высокого вакуума. Взаимодействие с примесями может значительно изменять геометрию и атомную структуру наноконтактов и нанопроводов, что впоследствии приводит к значительному изменению их механических и квантовых свойств [3,5]. В связи с этим изучение взаимодействия НК и ПП с примесями различной природы является одной из важных задач в физике низкоразмерных систем. Изучение свойств наноконтактов необходимо не только для фундаментальной физики, по и для практического применения. На сегодняшний день уже опубликован ряд научных работ, в которых сообщается о создании и исследовании свойств первых низкоразмерных устройств наноэлектроники и спинтроники на основе одномерных наноконтактов и наноироводов. В связи с тем, что экспериментальное получение и исследование одномерных структур на сегодняшний день сопряжено с большими затратами и является трудоемким и ресурсоемким процессом, важным становится теоретическое исследование процессов и особенностей формирования наноконтактов и нанопроиодов, а также изучение их физических свойств.
Цели и задачи диссертационной работы
Основной целью данной работы является комплексное исследование атомной и электронной структуры, магнитных и механических свойств металлических одномерных наноструктур - наноконтактов и нанопроводов с использованием первопринципных методов вычислений. Проводится установление основных особенностей атомной и
5
электронной структуры наноконтактов и ианопроводов при их формировании и росте с образованием устойчивой химической связи, особенностей изменения их свойств в зависимости от геометрии и химического (элементного) состава структуры с учетом приложенных напряжений (растяжений или сжатий), наличия дефектов, включая примеси различной природы. Основное внимание уделено исследованию чистых (однокомпонентных) и смешанных (многокомпонентных) металлических наноконтактов и нанопроводов, образованных из одного или нескольких благородных или переходных Зс1-5с1 металлов.
В соответствии с заявленной целью были поставлены следующие задачи:
1. Исследовать особенности межатомного взаимодействия металлических НК и МП на основе ряда Зс1-5с/ металлов (М=Рс, Со, Рб, Ли, и др.), состоящих из одного или нескольких элементов, установить роль каждого элемента в структуре смешанного металлического НК или НП;
2. Установить основные факторы электронного взаимодействия ответственные за образование устойчивой химической связи внутри НК или НП в зависимости от их химического (элементного) состава, геометрии структуры;
3. Исследовать атомную структуру и геометрию одно- и двухкомпонентных наноконтакгов и нанопроводов;
4. Выявить характерные изменения атомной и электронной структуры, структурной устойчивости смешанных и однокомпонентных НК и НП в присутствии примесных атомов и молекул или при приложении деформации «сжатия-растяжения»;
5. Изучить магнитные свойства НК и НГ1, их зависимость от атомной структуры, химического (элементного) состава, приложенных деформаций;
6. Изучить влияние магнитных примесей и примесей легких газов (водород) на стабильность, спиновую поляризацию и квантовые транспортные свойства металлических НК и НП;
7. Исследовать анизотропию магнитных свойств одпокомпонентиых и смешанных нанопроводов, установить основные механизмы, приводящие к появлению в них «гигантской магнитной анизотропии».
Научная новизна работы
В работе впервые проведены комплексные исследования на основе расчетов из первых принципов атомной структуры и квантовых свойств металлических
6
однокомпонентных и смешанных НК и НП, изучено влияние примесей на их атомную структуру и магнитные свойства, получены следующие новые результаты:
1. Показано, что немагнитный в кристаллическом массиве палладий в одномерных структурах (НК и НП) приобретает магнитные свойства, которые в сильной степени зависят от их геометрии;
2. Установлено, что в присутствии примесей водорода палладиевые наноконтакты и нанопровода теряют свои магнитные свойства;
3. Показано, что атомы и молекулы водорода стабилизируют палладиевый наноконтакт при больших межатомных расстояниях близких к моменту его разрыва, а также увеличивают его прочность;
4. Обнаружен переход из ферромагнитного в аитиферромагнитное состояние в равномерно смешанных Рс1-Рс напопроводах при наложении деформаций «растяжения-сжатия»;
5. Проведено исследование смешанных металлических папопроводов на примере системы Со/Ли и показано, что стабильные смешанные Аи-Со напопровода формируются только при условии равномерного чередования атомов Ли н Со в проводе;
6. Впервые обнаружена «гигантская магнитная анизотропия» (~140 мэВ) в равномерно смешанных Аи-Со нанопроводах и зависимость анизотропных магнитных свойств от геометрии провода.
Достоверность представленных в диссертационной работе результатов подтверждается проверочными численными экспериментами, а также соответствием результатов экспериментальным данным и теоретическим расчетам.
Практическая ценность
Результаты теоретических исследований свойств атомной и электронной структуры, магнитных и транспортных свойств металлических паноконтактов и нанопроводов, образующихся между электродами, проведенных в работе и установленные механизмы их формирования и роста в зависимости от геометрии и химического состава структуры будут способствовать разработке новых материалов с потенциально важными магнитными, электронными и механическими свойствами. В частности в создании:
7
1. прочных одномерных структур, обладающих необычными управляемыми магнитными свойствами на основе смешанных нанопроводов из атомов благородных и переходных металлов и ферромагнитных элементов;
2. Аи-Со нанопроводов с равномерным чередованием атомов золота и кобальта, обладающих высокой стабильностью и устойчивостью к деформациям «растяжения-сжатия»;
3. Ли/Со структур (НК и НП) обладающих гигантской магнитной анизотропией с значениями энергии магнитной анизотропии -ИОмэВ и состоящих при этом из нескольких атомов;
4. прочных Рс1-Ре нанопроводов с управляемыми магнитными свойствами, связанными с переходом из ферромагнитного состояния в антиферромагнитное при растяжении или сжатии провода.
Положении, выносимые на защиту:
1. Возникновение магнитных свойств палладия при переходе от кристаллического массива к структуре нанопроводов и ианокоптактов обусловлено изменением межатомного взаимодействия и электронной структуры. Магнитные свойства палладиевых наноконтактов зависят от их атомной структуры и геометрии.
2. Взаимодействие с атомами и молекулами водорода приводит к стабилизации палладиевых наноконтактов при больших межатомных расстояниях близких к моменту начала разрыва идеального палладиевого наноконтакта.
3. Формирование проводящих «водородных мостиков» возможно только в растянутых палладиевых нанокоитактах
4. Исчезновение магнитных свойств у палладиевых наноконтактов и нанопроводов связано с взаимодействием с примесными атомами и молекулами водорода.
5. Образование прочных магнитных одномерных структур с управляемыми магнитными свойствами возможно в результате смешения в проводе атомов переходных (Рс1) и благородных (Аи) металлов с атомами ферромагнитных (Со,Ре) элементов.
6. В смешанных Рс1-Ре нанопроводах деформации «растяжения-сжатия» приводят к изменению обменного взаимодействия в структуре провода, которое сопровождается переходом из ферромагнитного состояния в антиферромагнитное.
8
7. «Гигантская магнитная анизотропия» обусловлена сильным межатомным взаимодействием в смешанных Аи-Со нанопроводах со значениями энергии магнитной анизотропии (МАЭ) ~140мэВ.
Апробация рабо ты
Вошедшие в диссертацию материалы докладывались и обсуждались на VI национальной конференции «РСНЭ НАНО», (Москва (Россия), 12-17 Ноября 2007), на XIV (Москва, Россия, 8-12 Апреля 2007), XV (Москва, Россия, 8-12 Апреля 2008), XVI (Москва, Россия, 8-12 Апреля 2009) и XVII (Москва, Россия, 8-12 Апреля 2010) Международных конференциях студентов, аспирантов и молодых учёных по фундаментальным наукам "Ломоносов", на международном симпозиуме Moscow international symposium of magnetism "MISM-2008", (Moscow (Russian Federation), 20-25 June 2008), на VII национальной конференции «Рентгеновское, Синхротропиое излучения, Нейтроны и Электроны для исследования наносистем и материалов Нано-Био-Инфо-Когпитивныс технологии РСНЭ-НБИК-2009» (Москва (Россия) 16-21 Ноября 2009), на международном симпозиуме IV Euro-Asian Symposium “Trends in MAGnetism”: Nanospinlronics EASTMAG-2010, (Ekaterinburg (Russia), 28 June -2 July 2010), на международной конференции 27-th European Conference on Surface Science (ECOSS-27), (Groningen (Netherlands), 29 August- 3 September, 2010).
Результаты исследований обсуждались на научных семинарах кафедры общей физики физического факультета МГУ.
Работа выполнена при поддержке гранта РФФИ-02-01274-а и гранта Фонда Д. Зимина «Династия».
Публикации
По результатам исследований, представленных в диссертации, опубликовано 15 научных работ, список которых приведен в конце автореферата, в том числе 3 статьи и 1 в печати в реферируемых журналах из списка предложенного ВАК.
Личный вклад ангора
Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии.
9
Структура н объем диссертации
Диссертация состоит из общего вводного раздела, трех глав и заключения. Во Введении обоснована актуальность исследуемой проблемы, описано краткое содержание работы по главам:
В первой главе представлен обзор экспериментальных и теоретических работ по тематике представленной работы. Изложено современное состояние исследования квантовых свойств одномерных структур.
Во второй главе представлена модель и метод исследования.
В третьей главе изложены основные результаты и их обсуждение.
В конце работы заключение и основные выводы.
Список цитируемой литературы включает 124 наименования, общий объем работы составляет 137 страниц текста, включая 60 рисунков и 4 таблицы.
В диссертации принята сквозная нумерация формул и рисунков. Обращение к формулам осуществляется в виде (2), что означает нахождение данной формулы в работе под номером 2. Аналогично производится нумерация рисунков.
10
Глава 1
Современное состояние исследований квантовых свойств одномерных структур
§ 1.1 Методы получения одномерных однокомпонентных и смешанных наноструктур — наноконтактов и нанопроводов
На данный момент существует большое количество различных экспериментальных методов получения наноконтактов и нанопроводов [1 - 19]. Все эти методы можно разделить на две основные группы. К первой группе относятся методы самоорганизации наноструктур [1 - 13], конечная геометрия и квантовые свойства наноконтактов и нанопроводов при этом определяются исключительно энергетическими характеристиками взаимодействия между атомами в системе при заданных внешних условиях.
Ко второй группе методов можно отнести методы наноформироваиия [14-19], в которых формирование наноструктур происходит посредством манипуляции отдельными атомами. При использовании методов наноформирования возможно контролировать атомное строение и геометрию получаемых наноструктур. Однако, их использование требует дополнительного детального анализа стабильности получаемых нанострук тур при изменении внешних условий, например, исследования их устойчивости к упругим деформациям напряжения.
К методам самоорганизации можно отнести метод формирования наноконтактов и нанопроводов с помощью сканирующей туннельной микроскопии (СТМ). В процессе СТМ исследований наноконтакты и нанопровода могут спонтанно формироваться между зондом СТМ и исследуемой поверхностью в месте соприкосновения электродов (Рис. 1) [1-5]. Первое упоминание в статьях о получении наноконтактов при проведении СТМ-исслсдования принадлежит Гимзевски и Мюллеру [1]. В своей работе они обнаружили формирование атомной цепочки между зондом СТМ и исследуемой поверхностью.
- Київ+380960830922